Широкую известность получил благодаря роли Коула Майклсона в телесериале «Дневники вампира». Так же Натаниэль получил главную роль в сериале «Сверхъестественное: Кровные линии» спин-офф сериала «Сверхъестественное».
Фамилия Бузо́лич — хорватская, и он сам произносит свою фамилию именно так. Однако нередко его фамилию произносят и пишут иначе: Бузолик.